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异种材料连接研究进展

所属栏目:科学技术论文 时间:2021-12-17

  摘要:异种材料构件因其实现不同材料的优异性能组合,可以极大提高设计和生产的灵活性,满足现代工程结构的功能和性能要求,具有更高的技术和经济价值,在各领域具有广阔的应用前景。因此,异种材料的可靠连接尤为重要。然而,异种材料往往因物理及化学性能差异较大导致连接困难,本文综述了异种材料钎焊、激光焊、电子束焊、电弧焊以及搅拌摩擦焊的国内外研究进展和应用现状,总结了各焊接方法在异种材料连接过程中的研究焦点。在此基础之上,对异种材料连接进行了总结和展望,拟为未来异种材料连接的研究方向和技术突破提供参考。

  关键词:异种材料;钎焊;激光焊;电子束焊;电弧焊;搅拌摩擦焊

异种材料

  随着材料科学的飞速发展,轻金属(铝、镁、钛)以及轻质高强的陶瓷及陶瓷基复合材料、/C复合材料、金属间化合物IntermetallicCompound,IMC)等新材料不断涌现,这些材料对焊接技术提出了新的要求。同时,实际生产中逐步以节能减排、低成本制造和结构功能一体为目标,使不同材料(异种金属或金属非金属)组成的复合结构得到越来越广泛的应用。异种材料的连接可以最大程度发挥材料各自的性能,是获得优异性能的异种材料复合结构的关键。

  异种材料的连接及其连接结构的安全长效使用日益受到相关行业的重视。因此,异种材料连接技术的研究具有十分重要的理论意义和广阔的应用前景。异种材料连接时,由于异种材料之间的物理性能、化学性能及力学性能差异很大,焊接时的冶金相容性、界面反应形成的脆性化合物及热膨胀系数的差异对接头性能影响非常大,因此异种材料连接存在以下主要科学问题:

  ①异种材料连接时润湿性差异大,很难使两种材料同时润湿;②连接界面容易出现非互溶不反应或界面反应复杂、界面脆性化合物生成过量、反应过程难控制;③异种材料热膨胀系数的差异使得界面存在很大的残余应力,接头应力缓解困难;④缺少新化合物相的分析比对数据,没有成熟的接头应力无损测量方法及评价标准,给接头界面的物相表征及模拟计算带来极大的困难。

  如何有效解决上述问题,实现异种材料的高效高质焊接,成为异种材料焊接接头实际应用的关键。为此,本文在钎焊,熔化焊,固相焊中选择代表性的连接方法进行阐述,总结钎焊、激光焊、电子束焊、搅拌摩擦焊、电弧焊等种典型异种材料连接方法的国内外研究进展,并对今后的发展趋势进行了论述和展望。

  1.异种材料的钎焊

  1.1钎料在陶瓷表面润湿行为研究现状

  1.1.1钎料

  陶瓷体系润湿机制钎料在陶瓷表面形成良好的润湿是成功实现连接的关键。为改善钎料合金在陶瓷表面的润湿性,往往向其中加入活性元素,通过活性钎料与陶瓷基体的反应生成具有金属特性的界面反应产物达到提高润湿性的效果。在润湿过程中,活性元素一般发生向钎料熔体中的溶解、过渡至钎料熔体陶瓷界面以及与陶瓷反应并生成界面产物等行为,因此,活性钎料陶瓷体系的润湿主要为反应型润湿。

  根据钎料陶瓷界面的结构及性质,可大致分为个类型:界面反应驱动润湿、活性元素在界面处吸附驱动润湿、陶瓷基板溶解驱动润湿。其中界面反应驱动润湿和界面吸附驱动润湿较为常见。以Eustathopoulos和Landry[1]为代表提出的界面反应驱动润湿理论认为钎料在陶瓷表面的铺展过程受界面反应,特别是固液气三相线处(TripleLine)的反应控制。其铺展速率受两方面因素的影响:活性元素向三相线处的扩散速率υ和三相线处的化学反应速率υ。当υυ时,三相线处的反应速率决定了钎料熔体的铺展速率,称为反应控制型;υυ时,活性元素向三相线处的扩散速率决定了铺展速率,称为扩散控制型。

  通常认为活性元素在固液界面的吸附是发生化学反应的前提,因此在界面反应发生之前,活性元素首先在界面富集吸附,当吸附浓度超过了界面反应所需临界浓度时,界面反应才会发生,反应产物在固液界面开始形核析出。基于此,Saiz和Tomsi[5]为代表的学者认为吸附能显著促进润湿,不需要界面反应产物的析出,铺展是通过活性元素在固液界面的吸附驱动三相线前移实现的。以吸附为主导的反应润湿过程可分为个阶段:

  ①惰性平衡阶段,钎料熔化后快速达到平衡,一般在10~101之间;②吸附阶段,由于活性元素自身高活性的特点,其在固液界面发生吸附;③吸附及反应产物析出共存阶段,当吸附浓度达到反应产物析出所需的临界浓度时,活性元素与基体反应,反应产物析出,而随着钎料熔体的铺展,活性元素吸附于新的固液界面;

  ④反应产物完全覆盖固液界面阶段,活性元素与基体继续反应,反应产物横向生长直至完全覆盖固液界面,此时钎料熔体下反应产物沿铺展方向的生长控制了三相线的前移,该阶段的铺展速率一般为常数;⑤平衡阶段,铺展达到平衡,三相线及固液界面的物质交换也趋于平衡,在活性钎料陶瓷体系中,该阶段反应产物一般会铺展到三相线前端图[67]。在Sn3Ag1Ti/Al体系中[8],Ti元素的添加使Sn3Ag合金在Al表面的润湿角由150º减小至25º,然而界面处未形成连续的界面反应层。这说明发生界面反应和生成新相不是提高活性钎料合金在陶瓷表面润湿性的必要条件,活性元素在固液界面的吸附是改善润湿的主要因素。

  1.1.2活性钎料

  陶瓷体系润湿行为研究目前,针对活性钎料陶瓷体系的润湿行为,多采用座滴法(SessileDropMethod)和改良座滴法(ModifiedSessileDropMethod开展相关试验,主要研究活性元素种类和含量、温度和时间等参数对润湿行为和界面微观组织的影响规律,建立工艺参数界面微观组织润湿行为三者之间的联系,并建立体系的铺展动力学模型。本文分别综述了低温、中温和高温活性钎料在陶瓷表面的润湿行为研究现状。

  钎料与母材界面反应调控研究现状由于异种材料在熔点、反应活性、韧脆性、热膨胀特性、强度等物理化学性质方面存在显著差异,导致液态钎料与两侧母材的界面反应不尽相同,差异化的界面反应对异种材料的钎焊带来了巨大的挑战[15]。为了获得高质量的异种钎焊构件,需要对液态钎料与母材之间的界面反应进行调控。当前研究人员在异种材料钎焊界面反应调控领域已经开展了大量的研究工作,主要涉及母材表面改性、钎料活性元素优选、第二相反应性调控等方面[20]。

  1.2.1母材表面改性

  针对不同的异种材料体系,母材表面改性后发挥的作用也不尽相同。对于陶瓷或复合材料的表面改性,往往是通过引入新的反应体系,强化母材侧界面反应,常用的陶瓷或复合材料表面改性方法包括预金属化和表面活化。目前,陶瓷预金属化后再进行钎焊,已经在工业产品中广泛使用,常用的预金属化方法有Mn法、蒸镀法、溅射法与熔盐法等[21]。

  预金属化是将钎料与陶瓷之间的弱界面反应(钎料与陶瓷通常只能够形成较薄的界面反应层,被定义为弱界面反应),转化成金属化层与钎料的强界面反应(钎料与金属化层的界面反应剧烈同时伴随着大量的元素互扩散,被定义为强界面反应),提升了液态钎料在陶瓷表面的润湿性,形成可靠的冶金结合。欧洲核子研究中心(CERN)在其开发的大型离子对撞机(LHC)中,使用了多种氧化铝陶瓷金属钎焊构件,氧化铝陶瓷预金属化后再与金属组件进行钎焊,强化了界面反应使产品质量大幅提升。

  哈尔滨工业大学宋晓国团队对陶瓷预金属化辅助钎焊开展了大量研究,采用Sn基低温活性钎料在Al、ZrO、SiC以及AlN陶瓷表面成功制备了金属化层,有效调节了陶瓷侧界面反应,实现了多体系陶瓷金属低温钎焊[15]。郭夏君[23]基于超声压印技术,实现了在大气环境中300℃条件下,SnAlCu合金在AlN陶瓷表面的金属化,金属化后AlN陶瓷在300℃即可实现与Cu、Ag、Ni三种金属的低温钎焊。

  在复合材料和金属的钎焊研究中也广泛采用预金属化提高复合材料侧的界面反应,梁赤勇等[20采用熔盐反应成功的在/SiC复合材料表面制备Ti层,强化了复合材料侧的界面反应。值得注意的是,复合材料多以纤维编织为基体,基体孔隙率较高,He等[24]在采用TiSi合金对/C进行预金属化的研究中,充分利用了母材的多孔特性。不仅在/C表面形成了连续的金属化层,同时液态钎料充分渗入母材孔隙,有效缓解了界面热膨胀失配,预金属化后再进行钎焊连接,将/C复合材料与钎料的反应,转化成TiSi金属化层与钎料的反应,实现了界面反应强化。

  对母材进行表面活化,也是异种材料钎焊中界面反应调控的重要手段,表面活化同样主要基于非金属材料展开。表面活化不会对母材表面结构造成较大影响,通过微纳尺度的表面修饰引入强反应体系,实现了界面反应强化。Qi等[25]在钎焊SiO2f/SiO复合材料与Nb合金时,先将SiO2f/SiO复合材料在CH/Ar混合气体中,进行表面等离子体增强化学气相沉积,将原有的Si键转化成Si键,再通过AgCuTi钎料与Si键的强反应,实现了界面反应调控,接头强度提升超过11倍。

  此外,在陶瓷及其复合材料表面生长晶须材料、二维材料(石墨烯)、碳纳米管、SiC纳米线以及激光辐照等多种方法均可以引入强反应体系(能够与钎料发生剧烈反应,生成大量第二相产物的增强相体系,被定义为强反应体系),促进与钎料的界面反应。

  2.异种材料的激光焊

  激光热源加热位置精确、能量密度高、焊后变形小以及自动化程度高等特点都使其成为较理想的异种材料焊接热源,因此激光焊接也越来越多被应用到异种材料的连接中。现阶段关于异种材料激光焊接的研究非常广泛,按焊接方法来分有深熔焊、热导焊、熔钎焊等;按激光热源的形式来分有:传统激光、振镜激光、脉冲激光、双焦点、旋转激光等。本文从激光焊接异种金属(相互反应体系、相互不反应体系)以及金属塑料这三个方面对国内外研究进行阐述。

  2.1相互反应体系

  在相互反应体系中,常见的异种材料有铝钢、铝钛、铝铜和铝镁等。对于该体系的异种材料激光连接,现阶段研究主要集中在:界面润湿铺展、界面微观结构调控和焊后接头力学性能三个部分。

  2.2相互不反应体系

  与相互反应体系异种材料类似,相互不反应体系的异种材料激光焊接研究也从以下三个方面进行阐述:润湿铺展、界面微观结构调控和接头性能。

  2.2.1润湿铺展

  现阶段对于改善接头润湿铺展性能的研究同样集中在三个方面:改善热源、添加合金元素以及进行表面处理。Li等[65]采用双焦点激光扩大加热区域,从而提升熔融镁合金在钢表面的润湿铺展。添加合金元素也能改善不反应体系异种材料的润湿。Liu和Qi[66]和许欣[67]发现,Cu元素加入镁钢界面会形成过渡区,从而提高镁合金在钢侧润湿铺展性能。此外,Liu等[6869]还发现Ni和Sn具有类似的效果。

  刘晓庆等[70]研究了不同中间层对镁钛激光熔钎焊润湿铺展性能的影响,发现Al、Cu等中间层改善焊缝金属与钛母材的润湿角以及接头中界面结合区域。Tan等[71]研究了不同表面状态的钢(Zn+FeAl,Zn,FeAl以及无镀层)对钎料润湿铺展的影响,表面含Zn+FeAl时润湿能力较好。

  3.异种材料真空电子束焊

  3.1焊接性及工艺方法

  异种材料的连接可以满足构件在应用环境中的多方面需求,同时真空电子束焊接作为一种高效焊接方法,在异种材料连接上展现出显著优势。但是异种材料的电子束焊接目前还存在两方面问题:异种材料通常热物性参数(如熔点、热导率、线膨胀系数等)存在显著差异,焊接过程中热量的不均匀传导导致接头成形极差,同时接头附近易产生严重的热应力,加剧了接头的裂纹倾向;母材间化学性能的差异导致焊缝区易形成大量脆性金属间化合物,降低接头的塑形和高温性能。

  因此,为了提高异种材料真空电子束焊接的接头性能和避免缺陷的产生,需要提出并制定合理有效的焊接工艺和控制措施。目前,异种材料电子束焊接主要采取两种工艺方法改善母材间的热物及冶金相容性:焊接冶金控制方法[92];能量控制方法[93]。第一种方法根据材料本身的特性选择与两种母材皆相溶的一种或多种填充材料调控接头内脆性化合物的产生,增加接头塑韧性;第二种方法则是依据电子束焊接能量可进行精确控制的特点,通过改变焊接能量输入和分布控制接头两侧母材的熔化量,改善接头成形和焊缝脆性相的含量及形态,从而实现异种材料的高质量电子束焊接。

  4.异种材料的电弧焊

  电弧焊具有成本低、效率高、适用性强等显著优势,在制造业中应用广泛。针对异种材料焊接,由于电弧对材料导电性的要求,故多用于异种金属部件的连接。然而,受高温电弧的影响,异种材料物化性质差异所带来的焊接问题也会更突出,需要对电弧热源调控和电弧冶金行为开展深入的研究工作。

  异种钢材料电弧焊异种钢的电弧焊研究更早些,在工业上已经有许多应用。虽然异种钢之间有较好的冶金相容性,但钢中其他非铁组元化学成分的差异也会产生焊缝稀释、碳迁移、热裂纹等问题,异种钢不同的线膨胀系数还会进一步提高焊缝的残余应力,且无法用常规方法进行消应力处理。

  目前,各行业研究人员主要从电弧焊方法优化、采用过渡金属及预热处理等方式来解决异种钢的焊接问题。如在核反应堆、石化加氢容器等压力容器内壁堆焊中,为了减少高温电弧的影响并进一步提高焊接效率,带极埋弧焊和带极电渣堆焊等方法应运而生,通过以带状金属作为电极改变电弧的能量分布,显著降低了异种金属的焊缝稀释率,并采用高镍含量的过渡层金属抑制脆性马氏体相区和碳迁移的产生。

  5.异种材料的搅拌摩擦焊

  搅拌摩擦焊(FrictionStirWelding,FSW)是英国焊接研究所(TheWeldingInstitute,TWI)于1991年发明的新型固相焊接技术[134]。由于焊接过程中被焊材料不发生熔化,有效避免了气孔和裂纹等传统焊接缺陷的产生,在连接低熔点材料方面具有独特的优越性。目前,FSW在航空、航天、船舶、轨道交通、汽车等工业领域有广泛应用,并已成为高强铝合金和镁合金的首选焊接工艺。而异种材料复合结构能够兼具不同材料的优势,在实现结构轻量化的同时最大限度发挥材料的优良性能。本文将从完全互溶体系、有限互溶体系和完全不互溶体系三个方面简述异种材料FSW近年来的研究进展。

  6.结论

  1)钎焊是实现金属和陶瓷连接的重要方法,由于异种材料之间物理和化学性质差异,陶瓷与金属的钎焊面临着钎料在陶瓷表面润湿、钎料与陶瓷界面反应控制以及接头残余应力调控三个基础问题。在润湿方面,现有工作已对钎料在陶瓷表面的润湿行为、活性元素对钎料在陶瓷表面润湿的影响机理进行了研究;在界面反应控制方面,现有研究主要集中于母材表面改性与钎料成份优选方面;在残余应力调控方面,目前已开发出包括中间层法,复合钎料法与表面图案化方法等在内的多种残余应力调控办法,实现了多种陶瓷陶瓷基复合材料与金属的可靠连接,陶瓷金属连接件也已经在多个领域得到应用。

  2)异种材料激光焊现阶段的研究主要集中在:熔化焊丝的润湿铺展、合金元素调控界面反应以及接头性能评价等三方面。利用激光能量精确可控的特点,开展合金元素调控界面反应的研究较多也较为成熟。激光加热的润湿铺展方面大多为定点铺展,性能评价集中在界面断裂行为以及拉伸强度等静态载荷性能方面。

  3)电子束焊在异种材料的连接中具有很大的优越性,特别是对于活泼金属及难熔金属,可充分发挥真空保护及能量密度大的优势,获得性能优异的接头。但异种材料本身之间物化性能的较大差异,导致严重的冶金不相容性,会产生焊接缺陷。因此,通过添加中间层、偏束焊、热补偿以及焊后热处理等手段,在冶金调控及能量控制方面制定相应的工艺及方法,可有效改善并提高异种材料电子束焊接接头的性能。

  4)目前借助一定的方法和冶金调控措施,电弧焊已能实现大多数异种金属材料的焊接,但性能表现会因异种材料之间冶金相容性差异而存在明显差别。电弧焊较长的高温停留时间和金属流动状态促进了异种材料传热与传质,也增加了后期对非平衡凝固组织的调控难度。如何进一步精确控制电弧热源和熔池流动,调控异种材料共熔池状态下多元素宏观迁移行为,优化异质界面连接结构仍需要深入的研究。

  5)基于被焊材料物理化学性质的差异,异种材料搅拌摩擦焊可分为完全互溶体系、有限互溶体系以及完全不互溶体系三类。其中,完全互溶体系材料的相容性最好,因此较易形成可靠连接,通过调整焊接参数、改变搅拌头形貌、外加辅助能场等方式,均可以显著改善接头的力学性能。目前,完全互溶体系中异种铝、镁合金的搅拌摩擦焊接工艺,发展较为成熟。

  相比之下,有限互溶体系材料的连接强度主要受焊接缺陷及界面IMC的影响,通过常规的调整焊接工艺参数减少IMC产生是提高接头力学性能的主要方法。对于完全不互溶体系的材料而言,其连接主要依靠界面机械结合及少部分化学键合,通常其接头的性能相对较低。

  7.展望

  异质材料焊接结构在航空航天、新能源、交通车辆等领域具有广阔应用前景,越来越受到国内外学者和企业的广泛关注,但随着科学技术的进步及新材料的不断出现,还有很多问题有待于探索和研究。

  1)异质材料钎焊后续可着重从新型特种钎料研发、钎焊界面反应调控及接头结构设计等方面开展工作。①新型特种钎料的设计与研发:在保证钎料良好润湿和冶金效果基础上,结合熔点、热膨胀系数、增强相等实现特种钎料的设计与研制,达到低温连接高温服役、调控界面冶金反应、缓解接头残余应力的目的;②异质钎焊界面反应机理解析及调控:后续研究应深入分析界面形成机制及元素反应过程,建立异质钎焊界面调控准则,为前期钎料设计与后续应力缓解提供理论支撑;③接头应力分布、应力缓解机制及其对构件性能的影响:后续研究重点应集中在异质接头应力分布模拟计算、应力测量新方法、应力缓解程度及其对整体构件性能的影响。

  2)异种材料激光焊接研究方面后续可从以下方向开展研究工作:①激光快速加热冷却条件下不同表面状态(镀层、表面微结构)以及钎料成分在母材表面的非平衡动态润湿铺展行为,开展铺展动力学计算并阐明激光热源作用下的润湿机制;②建立异种接头界面化合物层高强高韧设计原则,并对界面化合物层尺寸、分布等进行精确调控,研究界面层与母材之间的位向关系;③开发多能场辅助、新型激光热源设计以及多组元合金元素复合调控技术,建立符合实际焊接过程的固液界面反应的热力学计算模型及界面化合物生长动力学模型;④开展异种材料激光焊接接头的变形能力、腐蚀性能以及动载性能的研究,阐明面向服役环境的接头失效机制,丰富接头综合性能评价体系。

  作者:冯吉才

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